Брад Пит срещнал Анджелина на снимачната площадка на екшъна Mr. and Mrs. Smith през 2005г. По това време се появяват много слухове за тяхната връзка и Анджелина е обвинена за раздялата на актьора с Дженифър Анистън. Брад се разделя със съпругата си през януари 2005г.
Джоли и Пит обявяват през 2006, че ще имат дете заедно. По-късно, през януари 2006, Брад официално осиновява двете деца на Анджелина (тогава), Мадокс и Захара, и променят фамилиите им на Джоли-Пит.
Брад Пит е известен актьор, участвал в много филм. Най-запомнящите се от тях са Седем (Se7en), Боен клуб (Fight Club), Гепи (Snatch), Бандата на Оушън (Ocean’s Eleven), Мистър и мисис Смит (Mr. & Mrs. Smith) и други.
На 27.май 2006г. Брад и Анджелина посрещнаха първото си родно дете, Шайло Новел Джоли-Пит. Малко по-късно двамата осиновяват Пакс от Виетнам. На 12.юли 2008г. Анджелина роди близнаците Вивиан и Нокс.